引言

PdSe₂是一種具有*五邊形褶皺結(jié)構(gòu)的二維材料，具備高遷移率、空氣穩(wěn)定和可調(diào)帶隙等優(yōu)良性能，之前的研究大多數(shù)都是基于光導(dǎo)、光門控和光伏效應(yīng)的探測機(jī)理。因此依賴于外加偏壓或者內(nèi)接電場來分離電子和空穴，高接觸電阻、低響應(yīng)度和響應(yīng)慢等劣勢阻礙了PdSe₂的進(jìn)一步應(yīng)用。

近期，安徽大學(xué)李亮課題組通過化學(xué)氣相沉積技術(shù)生長了高度各向異性的二維PdSe₂晶體，基于光電熱效應(yīng)制備了基于零偏壓驅(qū)動(dòng)的二維偏振光電探測器，可實(shí)現(xiàn)在零偏壓下探測超寬范圍波長甚至是任意波長，該探測器具有超寬范圍響應(yīng)、空氣穩(wěn)定，偏振光響應(yīng)， 響應(yīng)度高等優(yōu)勢。需要指出的是，通過引入熱載流子輔助導(dǎo)熱打破了傳統(tǒng)熱探測器響應(yīng)速度慢的限制，實(shí)現(xiàn)了超快光熱電響應(yīng)（4 µs），是目前已知的基于PdSe₂光電探測器中響應(yīng)速度最快的，這可能為發(fā)展超快超寬偏振光探測提供一定的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。

圖1. 二維 PdSe₂的結(jié)構(gòu)和光熱電響應(yīng)mapping

實(shí)驗(yàn)與分析

光熱電效應(yīng)（PTE）是一種*的光電流機(jī)理，能夠?qū)⒐狻帷㈦娭g進(jìn)行能量轉(zhuǎn)化，通過熱載流子擴(kuò)散形成溫度梯度來產(chǎn)生電能。李亮課題組前期在二維光熱電探測器方面做了一系列工作（Nat. Mater. 2019，18，476-481； Nat. Mater. 2020, 19, 830-837），本文通過制備一種具有優(yōu)異性能的二維材料來解決之前報(bào)道的光熱電探測器的一些缺點(diǎn)。課題組采用化學(xué)氣相沉積法生長合成了具有高度各向異性結(jié)構(gòu)的高質(zhì)量二維PdSe₂單晶（圖2）。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，使用PdSe₂作為溝道材料的探測器具有自驅(qū)動(dòng)的性能，以此為突破口，通過在零偏壓下的“非局域化”光響應(yīng)確定了光熱電探測機(jī)理，研究發(fā)現(xiàn)基于PdSe₂的光熱電探測器實(shí)現(xiàn)了4 µs的超快速響應(yīng)。李亮課題組通過高分辨透射電鏡、X射線電子能譜和拉曼光譜儀等儀器表征了材料的晶格取向和質(zhì)量，制備了具有高度各向異性形狀的長條狀的二維PdSe₂晶體。

圖2. 二維 PdSe₂的結(jié)構(gòu)表征

利用轉(zhuǎn)移電極的方法制備器件，不需要使用EBL等大型儀器。探測器在零偏壓光照射下產(chǎn)生了光電流，當(dāng)光照射在器件的兩端時(shí)，產(chǎn)生了正負(fù)光響應(yīng)（圖3）。通過光電流mapping測量，顯示光電流信號(hào)不僅出現(xiàn)在材料和電極的接觸區(qū)，還出現(xiàn)在遠(yuǎn)離電極和材料接觸的區(qū)域。通過這種“非局域”光響應(yīng)排除了其他光電流機(jī)理，確定了基于PdSe₂的光熱電效應(yīng)。

圖3.探究探測器的光電流機(jī)理

最后，李亮課題組探究了基于光熱電效應(yīng)探測器的相關(guān)性能指標(biāo)(圖4)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該探測器具有超寬光譜響應(yīng)，可實(shí)現(xiàn)405到904 nm范圍光譜響應(yīng)。基于熱載流子輔助導(dǎo)熱的光響應(yīng)速度達(dá)到4 µs，從實(shí)驗(yàn)角度證明了熱載流子輔助導(dǎo)熱相對(duì)于其他探測的優(yōu)勢。在本文中，PdSe₂也顯示出偏振光響應(yīng)，進(jìn)一步拓寬了偏振光熱電探測器的材料選擇范圍。而且PdSe₂探測器具有高度空氣穩(wěn)定性，放置在空氣中長達(dá)九個(gè)月性能指標(biāo)仍然穩(wěn)定，有望用于未來的實(shí)際應(yīng)用中。

 圖4.探測器的性能指標(biāo)

以上研究表明，李亮課題組制備的二維PdSe₂晶體具有高度各向異性能作為溝道材料，實(shí)現(xiàn)零偏壓驅(qū)動(dòng)的二維偏振光電探測器，其超快光熱電響應(yīng)速度為4 µs。本文的研究成果為制備二維偏振光電探測器在材料選擇上提供了更多的可能性。

安徽大學(xué)李亮教授課題組簡介

李亮教授課題組從事二維材料光電探測器方面的研究。課題已經(jīng)在國際知名學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文40余篇，包括Adv. Mater., Nat. Commun., ACS Nano, Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Mater. Horizons.等國際知名期刊。課題組目前有博士2名，碩士8名。

李亮教授簡介：李亮，安徽大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。主要研究方向?yàn)槎S材料光電探測器。先后主持了國家自然科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金、中國博士后科學(xué)基金等項(xiàng)目，為2019年安徽省領(lǐng)軍人才團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目核心成員。擔(dān)任Sustainability期刊客座編輯， Advanced Materials，ACS Nano等期刊審稿人。在相關(guān)領(lǐng)域發(fā)表論文40余篇，包括Advanced Materials(4), Nature Communication(1), ACS Nano(3), Advanced Functional Materials(8), Nano Energy(1), Materials Horizons(1)等，總引用1300余次。

文章信息

該成果以“Fast Photothermoelectric Response in CVD-Grown PdSe₂ Photodetectors with In-Plane Anisotropy”為題發(fā)表在國際知名期刊Advanced Functional Materials上。安徽大學(xué)李剛博士為第一作者，安徽大學(xué)李亮教授為通訊作者。

文章信息：DOI: 10.1002/adfm.202104787

本研究采用的是北京卓立漢光儀器有限公司Finder Vista全自動(dòng)激光共聚焦顯微拉曼光譜儀系統(tǒng)，如需了解該產(chǎn)品，歡迎咨詢我司。

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